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中国科大环境系取得单原子类芬顿催化高价金属转化机制研究新进展

       近期，中国科学技术大学环境科学与工程系穆杨教授团队与德国马克斯普朗克胶体与界面研究所合作研究类芬顿反应选择性催化新机制并取得新进展。
       对类芬顿反应中高价金属物种难以选择性转化这一科学问题，创新性地建立了通过驱动耦合电子-质子转移（CEPT）过程促进高价金属物种形成的新方法，丰富了污水处理技术中过氧化物选择性活化的内在机制。

       在单原子钴催化的过硫酸盐活化废水处理工艺中，高价钴氧物种（Co(IV)=O）由于具有较强的氧化能力、较长的寿命和优良的抗干扰性等优点受到广泛关注。其中，O-H键和O-O键的裂解以及高效的电子转移是Co(IV)=O形成的关键。
       然而，O-H键的高解离能限制了其有效裂解，进而严重阻碍了Co(IV)=O的生成。由于CEPT过程允许质子和电子在不同受体间同时转移，避免了分步过程中高能中间体的形成，因此在热力学上有利于O-H键的断裂，而构建极性电场是驱动CEPT过程的有效手段。
       针对上述挑战，本研究构建了非对称配位的CoB1N3单原子催化剂以形成强极性电场，通过CEPT过程促进了O-H键的裂解，同时诱导了O-O键的断裂和Co-O间的强电子转移，最终实现了Co(IV)=O的高选择性转化。
       这项工作创新性地提出了通过构建局部电场诱导CEPT过程促进高价金属转化的新策略，为设计高活性和高选择性的类芬顿催化剂提供了较为重要的理论依据。

CoB1N3内建电场促进高价金属转化机制图

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